Das Briefwerk zählt zum Hauptwerk Thomas Manns. Den Anfangsbestand im TMA bildeten 500 Briefe, von Privaten geschenkt oder angekauft. Grössere Konvolute konnten später im Einzelfall mit Zusatzkrediten ersteigert oder anderswie erworben werden. 1976 sprach Hans Wysling davon, dass seit 1956 an die 14'000 Briefe Thomas Manns zusammengetragen worden seien, und schätzte, dass Thomas Mann etwa doppelt so viele geschrieben habe. Heute liegen im TMA etwa 21'000 Briefe, darunter über 2'000 Originale. Es sind demnach in den letzten dreissig Jahren rund 7'000 Briefe hinzugekommen, also durchschnittlich jeden zweiten Werktag einer. Bekannt sind heute etwa 25'000 Briefe Thomas Manns.
Wenn auch mit abgeschwächter Tendenz, tauchen immer wieder bekannte und unbekannte Briefe Thomas Manns auf dem Markt auf, bei Auktionen und anderswo. Die engen finanziellen Möglichkeiten des Archivs einerseits und die weiter gestiegenen Preise andererseits machen einen Erwerb zunehmend schwierig. Allerdings dienen der Forschung Kopien meist in gleicher Weise.
Auch eine grosse Anzahl Briefe an Thomas Mann aus den Jahren 1902 bis 1955 hat die Erbengemeinschaft dem TMA übergeben.
Thomas Mann unterhielt Briefverkehr mit vielen bekannten Zeitgenossen. So finden sich Briefe im TMA an und teilweise von
Auch Briefe Dritter an Dritte wurden zum grössten Teil von der Familie geschenkt, darunter vor allem Briefe der Familienmitglieder untereinander oder an andere Personen.